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学术进展

陈武教授课题组在《Separation and Purification Technology》上报道Ni-Fe双金属催化剂/ NaClO体系催化氧化MB研究

来源: 作者:发稿时间:2024/05/08 09:47浏览次数:

内容简述:

近日,《分离与纯化技术》(Separation and Purification Technology)发表了学院陈武教授课题组的最新研究成果,报道了使用Ni-Fe双金属催化剂/NaClO体系催化氧化MB新策略。该研究关注Ni-Fe双金属催化剂/NaClO体系催化氧化MB:性能、动力学、机理等,该体系对MB有很优异的降解效率,对MB的去除率可达98.98%。

论文题目为“Catalytic oxidation of methylene blue Using Ni-Fe Bimetallic Catalyst / NaClO system: Performance, kinetics, mechanism, and DFT calculations”,硕士研究生郭先哲及本科生陈思佳为论文共同第一作者,陈武教授为论文通讯作者。

NaClO作为氧化剂有一个独特的优势:可以在宽pH范围内表现出强氧化性能,而且价格低廉,易于生产。但NaClO稳定性较差易分解,降低了其效果,且直接使用NaClO氧化有机污染物可能会产生有机氯化物,导致水资源毒性增强。近来国内外学者研究发现通过过渡金属活化NaClO能促进其产生强氧化性的活性物种∙O2-∙OH等,可以有效提高NaClO的反应速率和氧化性,常见的方法是将Fe2+添加到NaClO溶液中,Fe2+被氧化的同时产生所需的∙OH自由基,Fe2+ClO-之间的协同作用可以显著提高污染物的去除率,但同时也发现,Fe2+NaClO体系中的Fe2+难以回收,且产生大量污泥,需要后续处理。为克服这一缺点,人们考虑使用非均相催化剂来活化NaClO,如过渡金属氧化物或氢氧化物,目前研究发现单一金属如Ni基催化剂活化NaClO降解有机染料有很好的效果,但在可回收可重复使用的高效双金属催化剂的制备及其活化NaClO降解染料废水效果、机制等方面的研究仍然具有很大的挑战性。

基于上述挑战,陈武教授课题组通过简单的浸渍热解法制备了负载氧化铝的Fe-Ni双金属催化剂Ni-Fe/Al2O3),用于催化活化NaClO以去除MB。随后对Ni-Fe/Al2O3催化剂进行了各种表征。进一步研究了影响Ni-Fe/Al2O3/NaClO体系去除MB的几个关键参数。通过直接和间接自由基捕获实验对Ni-Fe/Al2O3/NaClO体系中的主要活性物种进行了评价。最后,使用密度泛函理论(DFT)和高效液相色谱-飞行时间质谱(LC-MS)鉴定的中间体提出了潜在的MB降解途径:主要通过HOCl的直接氧化和非自由基途径(1O2)进行;Ni3+/Ni2+氧化还原循环在HOCl活化产生活性物质中起着重要作用;MB降解的主要步骤是脱甲基、生色团裂解开环和矿化。为去除水中新出现的污染物提供了一种有效且创新的非均质AOP工艺。

该研究资金部分来自国家重大专项子课题,并得到中石油HSE重点实验室和ug环球管理实验中心的支持。

图文摘要:


文章链接https://doi.org/10.1016/j.seppur.2022.122612