周建军博士在《Environmental Science & Technology》上发表电催化硝酸盐还原最新研究成果

内容简述：

近日，ug环球管理青年教师周建军博士在环境领域顶级期刊、自然指数期刊Environmental Science & Technology上发表了题为“Efficient and Selective Electrochemical Nitrate Reduction to N₂ Using a Flow-Through Zero-Gap Electrochemical Reactor with a Reconstructed Cu(OH)₂ Cathode: Insights into the Importance of Inter-Electrode Distance”的研究论文。该研究通过构建流通式“零”间距电化学（ZGEC）反应器实现了高效的选择性电催化硝酸盐还原过程，避免了传统电化学还原过程中氯化副产物的形成问题。本工作揭示了Cu(OH)₂纳米电极表面原位重建产生了新的活性相Cu/Cu₂O，阐明了电极间距对于传质效率和N₂选择性的增强机制，且构建的电催化系统在实际废水中去除NO₃⁻具有良好的环境效应、经济效益和长期稳定性。周建军博士为论文第一作者，长江大学为论文通讯单位之一。

  电催化还原硝酸盐（NO₃⁻）为N₂是解决硝酸盐污染的有效途径。当我们分析NO₃^-还原反应机理时，不难发现通过耦合两个吸附态的原子氮（*N）生成N₂的途径是最短的路径。然而，先前研究中NO₃⁻电还原为N₂的选择性总是很低。这可能是由于催化剂表面过量的原子氢（H*）生成，且含氮中间体氢化作用的活化能远低于N−N耦合反应。合理假设，如果吸附态*N的覆盖强度能够提高到与吸附态*H相比具有竞争力的水平，那么N−N耦合反应很有可能成为主要途径。据报道，催化剂表面电子的有效利用和反应物的富集都有可能促进*N的覆盖强度。目前，流通式（Flow−through）电化学反应器具有增强的质量传输、高效的电子传输和能耗低等优点，正在成为一种有吸引力的替代反应器结构。然而，在流动反应过程中粉末催化剂可能会受到颗粒磨损和失活的影响，导致反应活性降低，构建三维的流动阴极可以弥补粉末催化剂的不足。此外，电极间距是反应器构型的关键参数，直接影响质量传输、电流分布和电极利用效率。因此，利用高效稳定的流动阴极和控制Flow−through系统的电极间距，是解决反应动力学和N₂选择性相关难题的有效方法。本研究通过实验和有限元模拟，研究了电极间距（d = 3 cm、3 mm和0.1 mm）对电催化硝酸盐还原性能的影响，尤其是对N₂选择性的影响；通过中间产物鉴定和理论计算，揭示了零极距电化学体系中*NO到*N的高选择性转化和N−N耦合步骤在电催化还原NO₃⁻为N₂的过程中发挥关键作用。

该研究工作得到了赵进才院士、王传义教授和牛军峰教授的指导，并获得了国家自然科学基金和国家留学基金委项目的支持。

图文摘要：

文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.3c10936